天津大学刘庆岭团队在沸石分子筛脱硝领域取得重要突破

  近日，天津大学环境科学与工程学院刘庆岭教授团队在沸石分子筛脱硝催化研究领域取得关键进展，相关成果以《基于有机模板调控LEV沸石中铝原子构象以强化氮氧化物消除》(《Organic Template-based Modulation of Al Atom Conformation in LEV Zeolites to Enhance NOₓ Elimination》)为题，发表于中科院1区、JCR Q2区的国际知名期刊《Science China Chemistry》。刘庆岭教授担任论文通讯作者，课题组博士生王延华、张岩为共同第一作者，研究工作得到国家自然科学基金面上项目等课题的资助。

  选择性催化还原(SCR)技术是当前工业烟气与机动车尾气脱硝的核心技术，分子筛催化剂因独特的孔道结构、可控形貌及酸性特征，成为该领域的研究热点。其中，铝原子在分子筛骨架中的分布状态对SCR催化性能具有决定性影响——不同有机模板可选择性引导铝原子落位于框架特定T位点，但学界对铝原子在不同T位点的稳定性差异仍缺乏深入认知，且铝原子构象与SCR催化性能间的构效关系尚未建立。此外，LEV型沸石虽展现出潜在的脱硝应用前景，但其二维孔道结构阻碍分子扩散，且活性Cu物种负载量有限，导致低温催化活性和水热稳定性不佳，制约了其产业化应用。

  针对上述瓶颈，刘庆岭教授团队以具有两个框架T位点的LEV沸石为研究载体，通过新型有机模板定向合成策略，制备出系列铝分布差异化的LEV沸石材料，系统揭示了铝分布与SCR催化性能的内在关联。研究发现，以N,N-二甲基吗啉(一种广泛应用于有机合成的溶剂与催化助剂)为有机模板合成的Cu-LEV-(OSDA1)催化剂，在NH₃-SCR反应中表现优异，其NOₓ转化率达90%以上的温度窗口(T90)宽达220-550℃，经水热老化处理后，T90窗口仍维持在225-500℃，催化性能与商用Cu-SSZ-13催化剂相当。

  进一步机制研究表明，在活性物种含量、酸度、形貌等理化性质相近的条件下，铝原子偏向落位于LEV框架T2位点的催化剂，因T2-T2铝对位点与Cu²⁺离子的结合能更低，展现出更优的水热稳定性;而在甲醇-SCR等其他氮氧化物消除反应中，T1-T2铝对位点则表现出最佳活性，这归因于该位点可有效促进NH₂HCO反应中间体的形成与转化，为反应路径优化提供了关键支撑。

  该研究通过有机模板分子设计实现LEV沸石骨架铝分布的精准调控，填补了铝原子构象与SCR催化性能构效关系的研究空白，为定向设计高活性、高稳定性的目标SCR催化材料提供了重要理论依据与技术思路，对推动沸石催化剂在脱硝领域的产业化应用具有重要意义。